太阳能光催化技术在能源和环境领域具有广阔的应用前景,然而太阳能转化效率低是其实际应用的瓶颈。设计开发高效且稳定的光催化材料一直是光催化技术研究的核心。共聚氮化碳是一种非金属有机聚合物半导体,Biofouling layer因其具有优异的化学和物理稳定性,及其良好的可见光响应而备受关注,但是氮化碳框架材料介电常数低,严重抑制了光生电荷分离与传输,从而导致其太阳能转化效率低。本研究以提升共聚氮化碳材料电荷分离与传输为目标,采用熔盐法调控结晶度、异质结构筑和两阶聚合结晶等手段实现光催化材料光物理化学性能的提升,包括拓宽光的响应范围,强化激子分离,加快电荷迁移、设计表面电子转移中心位点等途径。研究手段采用了扫描电子显微镜(SEM),透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射光谱(XRD)、X射线光电子能谱(XPS),氮气物理吸附、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、荧光光谱(PL),以及光电化学性能测试等多种表征技术,对所设计的共聚氮化碳基光催化材料的晶相、形貌、化学组成、能带结构及物理化学性质等进行了详细的分析,探讨了材料在光催化产过氧化氢,及其协同臭氧活化污染物降解中的应用,并系统分析了各类共聚氮化碳基光催化剂在各反应体系中的光催化反应机制。主要研究成果如下:(1)太阳能光催化技术是过氧化氢生产的一种极具潜力的可持续的途径。共聚氮化碳框架结构有利于光催化选择性氧还原反应(2e~-ORR),而提高其结晶度将极大地提升激子分离与电荷传输,进而促进表面2e~-ORR过程。本研究以硫氰酸铵(NH_4SCN,AT)这一无机离子化合物为前驱体,利用KCl/Li Cl共熔盐为反应介质,合成了高效共聚氮化碳框架结构(AT-CN),与以三聚氰胺为前驱体(m-CN)相比,AT-CN的结晶度显著提高。光谱研究表明,晶体AT-CN的激子分离显著增强,AT-CN因而在光催化产过氧化氢和臭氧活化协同污染物降解过程中表现出优异的性能。这项工作展示了一种采用无机前驱体调整其在熔盐中的聚合过程,以获得具有较高结晶性能的共聚氮化碳框架结构,实现高效产过氧化氢和污染物降解。(2)通过分别设计氧还原活性位点和水氧化活性位点,构建了K~+掺杂的高结晶共聚氮化碳框架结构与硫化铟锌(Zn In_2S_4)的异质结,充分利用共聚氮化碳表面结构的高选择性ORR位点和Zn In_2S_4上的水氧化活性位点,实现太阳能驱动的以空气和水为反应物以制备过氧化氢;这一人工光合成过氧化氢的过程对于一些偏远地区及其分散应用场景中利用AOPs进行水体消毒及其污染物降解具有重要的意义。此外,对所构建的K~+掺杂聚合物氮化碳与硫Lapatinib体内化铟锌(Zn In_2S_4)的异质结开展了系统的研究,通过光谱技术证实了ZIS向K-CN的部分电荷转移,从而导致光致电荷分离显著增强。在光照条件下,光催化产过氧化氢速率最高可达1729.9μmol g~(-1)h~(-1),表观量子产率为2.43%。机理研究揭示了超氧自由基(·O_2~-)在氧气向过氧化氢转化过程中的重要作用。该催化反应体系在天然水体中表现出更高的光催化产过氧化氢的性能,该反应体系因而具有良好的在实际水体中的应用潜力。(3)进一步提升共聚氮化碳框架结构结晶性质和激子分离效率,以达到更高效率的光催化产过氧化氢的性能,本研究采用了两阶段的控制热聚合过程,构建了K~+掺杂的高结晶型共聚氮化碳框架结构。通过将CN在Li Cl-KCl共晶盐中二次聚合,增加了氮化碳框架中钾离子负载量,提升了结构有序性。对于三聚氰胺第一阶段聚合温度对所制备的KCCNT的理化性质和光催化活性的影响进行了比较分析发现,最佳的第一阶段聚合温度为450JNJ-42756493 MW℃。该共聚氮化碳在Li Cl/KCl中经过第二次进一步的聚合反应,其结晶性显著提升。在光催化产过氧化氢的过程总表现了出色的性能,一小时产量达到9.63 m M;在405 nm处,表观量子产率(AQY)高达51.8%。